今更ながら IIS 上で動かす ASP.NET Web アプリケーションからファイル操作をする場合にフォルダーのアクセス権ではまりかけたのでメモ。 IIS10 あたりで確認してます。
IIS のワーカープロセス自体に権限設定する場合
対象のフォルダーのプロパティ→セキュリティ→編集→追加で、「ホスト名\IIS_IUSRS」を入力すれば良いです。
ホスト名を付けないとユーザー名を解決できません。また、「IUSERS」ではなく「IUSRS」であることに注意。
アプリケーションプール単位で権限を設定する場合
上記同様、対象のフォルダーのプロパティ→セキュリティ→編集→追加で「IIS AppPool\アプリケーションプール名」を入力すれば良いです。
権限の範囲をなるべく狭くという意味でアプリケーションプール単位のほうがベターなんじゃないでしょうか。